Franc Simonič se je rodil v kmečki družini. Osnovno šolo je obiskoval v Svetinjah in Gornji Radgoni, gimnazijo v Mariboru. Po maturi leta 1869 se je vpisal na študij slavistike in zgodovine v Gradcu. Študij je končal leta 1876 z doktoratom iz zgodovine Babenberžanov. Prvo službo je dobil leta 1874, v Štajerski deželni knjižnici v Gradcu. V letih 1877–1907 je služboval v Univerzitetni knjižnici na Dunaju, kjer je bil referent za slavistiko, zgodovino in zemljepis, od 1894 vrhovni revizor katalogov, od 1898 pa kustos in vodja knjižnice.
Objavljal je le krajše prispevke v Letopisu Matice slovenske, v Kresu in v Ljubljanskem zvonu. Simonič je svoje življenjsko delo posvetil retrospektivni slovenski bibliografiji knjig, časopisja ter pomembnejših znanstvenih in leposlovnih prispevkov v časopisih in zbornikih. Gradivo zanjo je zbiral 25 let, v letih 1903–1905 pa pri Slovenski matici izdal delo Slovenska bibliografija, Del 1, Knjige: (1500–1900). Poleg knjig opisuje še časopisje, muzikalije in zemljevide, vsebuje okrog 5000 bibliografskih enot od Trubarja do leta 1900. To je prva retrospektivna bibliografija v slovenščini in še danes velja za temeljni slovenski bibliografski vir. Po oceni strokovnjakov je zajel vsaj 75 % slovenske knjižne produkcije za obdobje 350 let. Nekaj dopolnil sta kasneje prispevala Janko Šlebinger in Avgust Pirjevec. Leta 1906 je Simonič Slovenski matici ponudil, da sestavi še drugi del, ki naj bi obsegal bibliografijo člankov, a rokopisa ni oddal.
Razen bibliografije je napisal še članek o slovenski in kajkavski književnosti za knjigo Josipa Šumana Die Slovenen (1881), sodeloval pri Garssauerjevem bibliotekarskem priročniku in skupaj z Jakobom Meškom sestavil rodoslovno študijo svojega sorodnika z naslovom Dr. Gregor Jožef Plohel (1888). V letih 1881–1881 je objavljal tudi krajše zgodovinske in slavistične članke v Kresu, Ljubljanskem zvonu in Letopisu Slovenske matice.
Bil je močno navezan na svoj rodni kraj in Gornjo Radgono. Zadnja leta je preživljal v hiši pod cerkvijo (danes Maistrov trg). Umrl je leta 1919 v Gornji Radgoni, pokopan je na radgonskem pokopališču.
Izbor:
Slovenska bibliografija I. Knjige, 1550-1900
Die Slovenen (avtor orisa kajkavske književnosti), 1881
Dr. Gregor Jožef Plohel (soavtor), 1888
Z. Ilich-Šlebinger: Dr. Franc Simonič (1847-1919), Glasilo – Zgodovinsko društvo Gornja Radgona, št. 2 (1997), str. 4.
Simoničev zbornik: gradivo s simpozija v Ivanjkovcih, Maribor, 1999.
Osebnosti: veliki slovenski biografski leksikon: od M do Ž, Ljubljana, 2008, str. 1026.