Ljudsko šolo je obiskoval pri Sv. Trojici (Gradišče v Slov. goricah) in nato gimnazijo v Mariboru. Študij je nadaljeval na vseučilišču v Gradcu, kjer se je sprva vpisal na filozofijo in kasneje (verjetno na materino željo) na bogoslovje, čeprav se je že takrat pokazal njegov izreden talent za jezikoslovje. Že v obdobju gimnazije se je Caf poleg obveznih latinščine, nemščine in stare grščine prostovoljno učil še slovanske jezike. Kasneje se je naučil še arabsko, hebrejsko in sirsko, pozneje pa še sanskrt, litovščino, latvijščino in keltščino, znal pa naj bi tudi finsko in turško. Čeprav je vestno opravljal duhovniški poklic, je bilo njegovo življenje posvečeno jezikoslovju. Za svoj življenjski cilj si je zastavil nalogo napisati slovar slovenskega jezika s slovnico. V ta namen je zbral veliko besednega gradiva – okrog 60.000 besed. Za njegova prizadevanja je izvedel tudi Miklošič, ki mu je leta 1856 predlagal, da bi slovar izdala skupaj, vendar je Caf predlog zavrnil. V knjigi tako slovar in slovnica nista nikoli izšla, del zbranega besedišča pa je pozneje uporabil Pleteršnik v svojem slovarju.
Občasno je Caf pisal priložnostne pesmi, za katere pa je v slovstveni zgodovini obveljalo mnenje, da nimajo večje literarne vrednosti. Res pa je tudi, da niti Caf sam ni gojil literarnih ambicij. Kljub temu je bilo pesmi precej. Poleg tega je bil med prvimi prevajalci na slovenskem Štajerskem, saj je iz češčine prevedel Campejevega Robinzona mlajšega. Po Slomškovem naročilu je priredil delo Življenje svetnikov za mesec april, po nemški predlogi pa je priredil in v Gradcu izdal Romarsko palico (1854).
Dvajset let je služboval kot duhovnik v Framu. To so bila mirna leta, ko se je posvečal jezikoslovju in v katerih je zbral okrog 300 ljudskih pesmi, ki jih je kasneje Štrekelj uvrstil v svojo zbirko Slovenske narodne pesmi. Leta 1859 ga je Anton Martin Slomšek poklical v Maribor za profesorja semenišča, kjer je poučeval teologijo in cerkveno govorništvo. Delo mu je jemalo veliko časa, ki ga je želel nameniti jezikoslovju, zato je po enem letu dosegel, da so ga premestili za beneficiata na Ptuj. Caf je pričakoval, da se bo na Ptuju lahko mirno posvečal znanstvenemu delu. Vendar se tu ni dobro počutil, saj ga okolica, v kateri je živel, ni mogla razumeti. Klub duhovniškemu poklicu je bil namreč v prvi vrsti znanstvenik, kot osebnost pa občutljive narave in nagnjen k samotarstvu. Situacija se je stopnjevala tako daleč, da so ga spoznali za duševno bolnega in ga nameravali vtakniti v umobolnico. Caf je namesto tega izbral prostovoljno smrt.
Po Cafovi smrti so se njegovi spisi večinoma izgubili ali uničili. Ostanke zapuščine hranijo danes Narodna in univerzitetna knjižnica v Ljubljani, Slovenska Matica in Univerzitetna knjižnica Maribor.
Izbor:
Robinzon mlajši (prevajalec), 1849
Romarska palica (priredil), 1854
M. Jerenec: Svojstvena osebnost Oroslava Cafa, Ptujčan, št. 6 (30. 6. 2004), str. 18.
V. Kajzovar: Oroslav Caf (1814-1874), Ptujčan, št. 1 (30. 1. 2015), str. 19.
Osebnosti: veliki slovenski biografski leksikon: od A do L, Ljubljana, 2008, str. 125.